DxD: Гаремные хроники начинается с того, что главный герой, проснувшись в новом облике под именем Зеотикус Гремори, получает помощь от своего встроенного искусственного интеллекта по имени Архитектор. С этим новым сознанием и ресурсами он ставит перед собой цель достичь вершины Вселенной. Главный персонаж — чистокровный дьявол с богатыми знаниями и силой, который оказывает влияние на мир, полный мистики и сверхъестественных сил. Сюжет развивается на фоне конфликта между различными расами и домами, где герою приходится сталкиваться с опасностями, вести войны, создавать собственные армии и осваивать магические и механические технологии. Он исследует руны и магические системы, совершенствует свои способности, управляет боевыми роботами и дронами, чтобы укрепить свои позиции.

В процессе он сталкивается с ограничениями местных законов природы и необходимостью адаптировать технологии и магию под новые условия. Главной проблемой становится необходимость выживания и победы в грядущей великой войне, где противниками служат мощные враждебные силы и внутренние недоброжелатели. Герой принимает стратегические решения, направленные на расширение влияния, установление контроля и создание мощной боевой силы. Основной конфликт связан с борьбой за власть, преодолением внешних и внутренних препятствий, а также с поиском правильного пути к безопасности и господству в изменяющемся мире.